Title木质素催化转化为液体燃料的研究
Authors刘凌涛
Affiliation北京大学
Keywords木质素
液体燃料
共转化
钌纳米粒子
水相费托合成
含氧化合物
Issue Date2012
Citation北京大学.
Abstract原油价格的不断上涨和资源的枯竭,迫使人们寻找它的替代品。一方面,如果着眼于可持续能源,生物质则是唯一的可再生碳基燃料和化学品的来源。实现生物质的高效利用,需要新的转化思路和催化体系。另一方面,如果着眼于化石能源,那么将储量更加丰富的煤或天然气转化为基础化学品替代原油则是一条可行的路径。作为煤制油和天然气制油的一个重要过程,费托合成一直受到人们的关注,并且在一些地区已经商业化。但最终能否在全世界大规模的应用,取决于更加高效且符合现代环保理念的催化体系的开发。<br>  1.木质素催化转化为绿色液体燃料<br>  以Pd/C和磷酸为催化剂,对木质素三种单体进行加氢,饱和其中的碳碳双键,打断碳氧键,得到碳数为9的烷烃;对于二聚体,可以得到碳数为18的烷烃。而这两类烷烃的碳数,恰好符合汽油和柴油的碳数要求,经过重整,可以直接作为优质汽油和柴油使用。<br>  利用纤维素水相重整生成的氢对木质素进行加氢,实现生物质在不分离的情况下转化为氢气和烃类燃料。以NiSn和Pd/C为催化剂耦合多元醇水相重整和木质素单体加氢,利用多元醇重整过程中的酸性中间产物催化木质素单体的醚键水解和醇类中间产物的脱水,获得高选择性的Hz和烃类产物。<br>  探索高温热裂解转化木质素以及离子液体中纤维素转化为5.羟甲基糠醛的研究。<br>  2.连续流动体系中水相Ru纳米粒子催化的费托合成的研究<br>  设计搭建一台连续流动反应装置,首次实现了在接近工业实际情况下Ru纳米粒子催化的水相费托合成。不同还原方法所得到的Ru纳米催化剂对于水相费托合成具有不同的催化活性,其中H2还原制得的Ru纳米具有最高的催化活性。通过考察发现,K30型聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和Ru的摩尔比对于催化剂的催化活性和稳定有较大影响。当PVP/Ru=40时,催化剂具有最好的活性和稳定性。在150℃,40ml/min总流速下,连续反应240小时后,CO转化率下降小于10%,产物平均时空收率为0.51 g-C5+·g-cat-1·h-1。通过对催化剂的表征发现,在150℃经过240小时反应后,Ru纳米粒子的粒径基本保持不变。与在间歇釜式反应器中不同的是,在连续流动体系中反应240小时后,产物中醇的选择性大大增加,最高达65%。通过使用循环泵外部萃取方式,可以将产物实时从反应体系中分离。
URIhttp://hdl.handle.net/20.500.11897/351046
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