北京市夏季臭氧污染的特征分析与"十一五"控制效果评估

Abstract

随着北京城市化建设的不断进行，日益严重的臭氧污染成为近十几年来影响首都夏季空气质量的重要因素，并且一直未能得到有效控制。深入研究北京的臭氧污染问题对于改善空气质量、促进生态和谐具有重要意义。本研究运用Models-3/CMAQ对北京夏季臭氧污染的浓度水平、时空分布和变化、源汇机制等特征和臭氧生成对前体物的敏感性、“十一五”污染控制效果进行模拟分析，旨在加深对北京臭氧污染问题的认识，为污染控制提供理论支撑。<br> 使用WRF/SMOKE/CMAQ模式系统对北京市2010年6～8月的臭氧污染进行模拟。风场、温湿度和O3、NO2、 VOC浓度的模拟效果评估表明，模拟结果存在一定误差，但误差水平一般相当于或者优于文献报道，模拟结果能够反映实际大气气象要素和污染物浓度的水平和变化趋势，可以保证后续研究的可靠性。<br> 2010年夏季，6月份臭氧污染最为严重，7月次之，8月最轻。北京夏季盛行东南风，臭氧高值区通常于每日中午或午后出现在城区下风向的海淀北部、昌平等地。臭氧8小时浓度高值范围显著大于1小时浓度，表现出更加严重的污染态势。臭氧浓度呈单峰型日变化，但城区和东南郊区可能在每日下午至傍晚出现一天之内的第二个峰值，这是河北、天津的臭氧向本地传输所致。6月份过程分析结果表明，化学过程在日间为臭氧的源过程，是城区臭氧峰值的主要贡献者，夜间为汇过程;传输过程在不同站点不同高度对臭氧的影响差别较大。通常出现在海淀北部及昌平的臭氧高值来自本地化学反应生成，反应所需的NOx和VOC分别主要来自传输作用和本地的源排放。根据IPR结果计算的OPE分布显示，城六区（海淀区西北部除外）OPE小于7.0，郊区OPE一般高于7.0且东南郊区低于西北郊区。<br> 采用强力法研究北京臭氧生成对前体物的敏感性，对臭氧生成的前体物控制区进行五种类型的划分。为了增强时间代表性，采用各类控制区出现的频率表征控制区空间分布的总体特征。结果表明，从城六区到远郊区县，臭氧生成由主要受VOC控制逐渐转变为VOC和NOx共同控制，进而过渡到主要受NOx控制。在前体物削减比例小于50％时，控制城六区的臭氧污染应以VOC减排为主，控制朝阳、丰台、海淀、石景山的污染可同时配合NOx减排，其他区县以NOx减排为主。北京臭氧对本地源排放变化不敏感的情形在全市普遍存在，天津和河北的人为源NOx和VOC减排30％的敏感性测试表明河北的NOx排放对北京影响较大，北京的臭氧污染有很强的区域性特征，为了使O3浓度全面达标，北京必须开展与周边省市的协同控制。臭氧8小时浓度前体物控制区分布与1小时浓度类似，二者的污染控制可以采取相似的措施，但8小时浓度需要更加重视与周边省市的联防联控。H2O2/HNO3可以用于判断北京夏季臭氧1小时和8小时浓度的敏感性，其阈值分别为0.45和0.55;(H2O2+ROOH)/HNO3仅适用于判断O3受NOx控制的情形，对于1小时浓度和8小时浓度其阈值分别为0.80和1.10。<br> 使用2006年的清单进行模拟，代表“十一五”开始时北京的源排放情况，评估“十一五”源排放的变化带来的O3污染特征的变化。“十一五”期间，北京市NOx和VOC排放量分别下降了19.1％和9.8％，臭氧高值区明显缩小，污染态势减轻。城六区NOx和VOC排放速率下降显著，东城区和西城区和海淀区东南部因为NO滴定作用减弱，臭氧浓度有升高的趋势。“十一五”末期，臭氧峰值出现的时间比“十一五”初期提前了0.5h左右，这在城区体现的比较明显;全市OPE和NOx控制的频率普遍升高，臭氧生成正在向NOx控制转变。